【本站讯】近日，我校洁净能源与技术团队在选择性催化氧化研究方面取得系列重要进展，相关成果分别发表在《德国应用化学》《绿色化学》《化学工程》等化学化工类顶级学术期刊上。
在选择性催化氧化过程中，反应中间体的性质调控发挥着至关重要的作用，如何精准地定向调控反应中间体的性质是目前此领域面临的挑战之一。鉴于此，该团队系列工作围绕选择性催化氧化体系面临的关键科学问题开展了深入研究，旨在通过催化剂结构的强化设计、工艺流程的强化集成、反应机制的强化分析以及定向调控，为开发高效的选择性催化氧化催化剂提供理论依据和实际借鉴。
在多元醇绿色催化氧化的研究工作中，科研人员提出利用稳定的配位环境和最大的原子利用效率来释放单原子催化剂潜力的思路，该方法不仅可以实现贵金属催化剂的抗浸出失活，同时还能提高羟基酸的选择性。该工作通过一种简易绿色的水热晶化法，制备了具有抗浸出性能的羟基磷灰石固载的单原子Pt催化剂（Pt1/HAP），其促进含氧中间体C-H键的活化，同时促进了C=O键的快速脱附，防止C-C键断裂副反应的发生，实现了多元醇氧化体系的高效稳定转化。
针对甘油绿色氧化制备甘油酸过程中选择性氧化产物在高温下容易分解和缩合的问题，科研人员采用工艺过程强化集成的思路，通过对真空分壁柱的选择性集成，在低于产品分解温度的条件下实现产品的高纯分离，并提出了一种新的甘油-GLA过程(称为VDG过程)。与传统的甘油- GLA工艺相比，VDG工艺的能源效率提高了61.3%，总生产成本降低了47.9%。此外，多尺度生命周期评价明显表明，VDG工艺的温室气体排放、不可再生能源需求和废水产生性能分别比常规工艺低约5.0倍、1.6倍和9.5倍。研究结果对设计高效的生物质多元醇转化为高附加值产品具有重要的指导意义。
在关于分布式制氢体系中富氢气氛下CO选择性氧化的研究中，科研人员对反应吸附物种进行了分解，首先通过FeOx的引入实现了竞争吸附的分离，实现了反应机理的改进，随后利用碱金属离子对不同吸附物种的影响程度不同，定向地调控了CO和H2在反应过程中的吸附状态，最终实现低成本、高选择性、宽温区的贵金属CO-PROX催化剂的制备。该研究工作对分布式制氢体系中CO选择性氧化体系中高效廉价催化剂的设计具有一定的指导意义。
以上三项研究成果分别以《用于选择性多元醇氧化催化剂稳定性强化的PO43-配位新策略》（闫昊博士后为第一作者）、《通过整合减压隔壁塔生产甘油酸：概念过程设计和技术经济环境分析》（周鑫博士后为第一作者）、《Pt催化剂上Fe和K对反应物吸附调节以实现实际条件下CO的高效选择性氧化》（曹建琳博士为第一作者）为题，发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）、《绿色化学》（Green Chemistry）、《化学工程》（Chemical Engineering Journal）上，365游戏大厅（华东）为第一署名单位。
目前，传统化工行业中存在着常规产品产能过剩、高端化工产品产能不足的发展瓶颈，山东省化工产业“十四五”发展规划要求推动化工过程的“高端化、绿色化和连续化”。以上含氧高端化学品合成、分布式制氢体系中CO选择性氧化等高端化工技术成果，为服务山东省新旧动能转换发展战略，对接绿色化工、新能源新材料“十强产业”提供了有力支撑。
洁净能源与技术团队以高端化工、氢能为研究特色，聚焦国内外学科前沿，对接绿色化工、新能源新材料产业，利用催化反应动力学研究方法进行绿色化工新材料与新过程开发。自2020年来团队承担山东能源集团科技计划重大项目、中国石油炼化国际合作、服务山东重点建设项目等课题10余项。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Nat. Comm.、Eng. Environ. Sci.等期刊发表SCI论文300余篇，其中以365游戏大厅（华东）为第一单位发表T0论文12篇；在国际和国内会议进行大会邀请报告等300余次。团队与欧洲工业界广泛合作，指导INEOS等企业顺利完成聚氯乙烯单体生产、基于碳酸盐循环的二氧化碳捕集、废聚合物及生物质转化制燃油等项目工业化。
