学院在催化研究方面取得新进展

发布时间：2020-06-09发布人：魏孟吉浏览次数：1231

近日，我校在吸附分离与催化反应研究方面取得新进展，研究成果分别发表在ACS Catalysis，Applied Catalysis B: General，Chemical Engineering Journal，Fuel四个化学类和工程技术类Top期刊，第一署名单位均为365游戏大厅（华东）。本系列工作紧密围绕如何实现高效吸附分离与选择性催化转化这一化工研究最核心的问题，研究了吸附催化材料的结构、表面性质与吸附剂/催化剂性能之间的构效关系，为高效吸附剂/催化剂的研发和应用提供理论依据和实际借鉴。

题为《利用重力-原位红外光谱联用技术(AGIR)研究沸石基多组元催化剂的扩散性能》(Unraveling the Diffusion Properties of Zeolite-Based Multicomponent Catalyst by Combined Gravimetric Analysis and IR spectroscopy (AGIR))的论文发表在ACS Catalysis上，并被推荐为封面文章。我校博士生彭鹏为第一作者。我校阎子峰教授和法国国家科学研究中心Arnaud Travert教授为共同通讯作者。该项研究得到国家留学基金委、王宽诚教育基金会、中法分子筛联合实验室、国家重点研发计划、山东省重点研发计划与中国石油炼油催化剂重大专项等基金的资助与支持。

与实验室催化剂相比，工业催化剂通常是由多种组元、多种活性中心构成的复合体。对工业催化剂中不同组元、不同活性中心的扩散性质与催化效率因子的相对贡献进行定量测定，是工业催化研究领域的难点问题。该研究在以往研究工作基础上，以异辛烷作为探针分子，利用重力-原位红外光谱联用技术(Combined Gravimetric Analysis and IR spectroscopy (AGIR))对沸石基多组元工业模型催化剂的扩散系数与催化剂效率因子进行了分析。结果表明，沸石基工业催化剂中沸石与非沸石组元之间孔道结构的相互连通性，这一经常在多相催化研究中被忽略的问题，可能导致多级孔沸石催化效率因子的提升效应大打折扣。审稿人认为该工作对于工业催化剂的理性设计与开发具有重要的指导意义。

ACS Catalysis隶属于美国化学会，是催化类的顶级期刊之一。

题为《高稳定性磷化氢改性的VO_x/Al₂O₃丙烷脱氢催化剂》（Highly stable phosphine modified VO_x/Al₂O₃catalyst in propane dehydrogenation）的论文发表在Applied Catalysis B: Environmental上。我校博士生顾宇为第一作者，白鹏副教授和阎子峰教授为论文通讯作者。该项工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划专项、中央高校基本科研基金、山东省自然科学基金以及重质油国家重点实验室基金等项目的资助与支持。

丙烷脱氢以其较低的原料成本和高丙烯产率近年来正逐渐替代传统的炼油副产路线，吸引越来越多的国内及国际资本投入该技术的研发与投产。本工作采用磷化氢对传统VOx/Al2O3催化剂进行表面改性，使得催化剂的反应稳定性得到极大提高。研究结果表明，磷的引入调变了催化剂上活性钒物种的状态，同时中和了原载体的部分酸性位。二者的协同作用使得产物丙烯能更快地从催化剂表面脱附，抑制丙烯在催化剂表面的深度结焦反应，进而提高催化剂整体的催化稳定性。审稿人认为该工作对于当前钒系丙烷脱氢催化剂的研究和工业化具有积极的参考价值。

Applied Catalysis B: Environmental隶属于Elsevier出版集团，是催化类的顶级期刊之一。

题为《乙硫醇在新型Fe-N改性活性炭催化剂上的吸附/氧化》（Adsorption/oxidation of ethyl mercaptan on Fe-N-modified active carbon catalyst）的论文发表在Chemical Engineering Journal上。我校博士毕业生吕玉超为该论文第一作者，刘欣梅教授为通讯作者。该项工作得到国家自然科学基金、山东省自然科学基金和山东省重点研发计划等基金的资助与支持。

液化石油气、天然气中乙硫醇的脱除对清洁燃料及化工原料的生产至关重要。本项工作开发一种新型Fe-N改性活性炭催化剂用于乙硫醇的吸附/氧化。利用含N官能团对Fe的锚定作用以提高活性炭表面活性物种Fe₃O₄的含量和分散度，同时利用吡啶氮、吡咯氮物种对乙硫醇的吸附和活化赋予催化剂优异的脱硫性能。新型催化剂的硫容是铁改性活性炭的3倍，是活性炭的近4倍。乙硫醇在新型催化剂表面被氧化生成二乙基二硫化物和金属磺酸盐，氧化产物和乙硫醇通过吸附于催化剂表面从气体中脱除，而反应后的催化剂经简单热处理后催化性能可得到大幅恢复。该项工作有机整合了Fe、N改性对改善活性炭脱硫性能的优势，进一步为气体燃料中硫醇的脱除奠定理论基础。

Chemical Engineering Journal隶属于Elsevier出版集团，是化工类的顶级期刊之一。

题为《正己烷异构化催化剂Ni/SAPO-11中金属位与酸性位协同作用的调控》（Regulation of synergy between metal and acid sites in the Ni-SAPO-11 catalyst for n-hexane hydroisomerization）的论文发表在Fuel上。我校博士毕业生吕玉超为该论文第一作者，刘欣梅教授为通讯作者。该项工作得到国家自然科学基金、山东省自然科学基金和山东省重点研发计划项目的资助。

异构化催化剂的催化性能与金属位和酸性位的协同效应密切相关，该协同包括数量和距离上的协同。此项工作通过原位固相法在Ni-SAPO-11催化体系中引入β分子筛以调控金属位与酸性位间数量的协同，动力学数据表明酸性增强后的催化剂异构化反应能垒显著降低，单个金属位的催化转化频率（turnover frequency, TOF）显著增大。催化剂表现出可与商业铂基异构化催化剂相媲美的异己烷收率。同时，通过调变催化体系中金属位与酸性位距离发现，两活性位距离为微-纳尺度时的异构化性能优于毫米或更大尺度。该项工作不仅获得高效、低成本的异构化催化剂，还可为其它非贵金属双功能催化剂的结构设计提供参考。

Fuel隶属于Elsevier出版集团，是燃料动力领域的顶级期刊之一。